上海交大物理与天文学院马杰课题组在运用中子散射研究热电材料载流子散射机制方面取得新进展

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2020年6月19日,上海交通大学物理与地理学院马杰特别研讨员(通讯作者)、任清勇博士(榜首作者),联合德国马普所付晨光博士(一起通讯作者)、上海大学杨炯教授(一起通讯作者)和浙江大学朱铁军教授等合作者,在Nature子刊《Nature Communications》以“Establishing the carrier scattering phase diagram for ZrNiSn-based half-Heusler thermoelectric materials”为题宣布最新研讨成果,提醒了载流子浓度对热电效应的调控,该研讨成果有望为热电资料功用优化供给新的思路。

热电资料能够完成热能与电能之间的彼此转化,是寻觅新动力与进步动力利用率的先进功用资料,其目标参数为热电优值,zT = a2sT/(kele + klat)。当时的中心问题是调控热、电输运的微观散射机制。因为热电资料一般一起含有多种不同散射机制,所以很难精确辨认主导散射机制并对其进行精准调控。作为调控热电功用的常用办法,化学掺杂除了优化载流子浓度或引进合金散射外,是否还有其他奉献?

近来,马杰课题组与合作者运用非弹性中子散射技能,结合输运性质丈量和榜首性原理核算,对ZrNiSn基half-Heusler热电资猜中化学掺杂的其它效应进行了深入研讨。

首要,结合非弹性中子散射试验和榜首性原理核算(图1a-c),研讨团队发现ZrNiSn系统中纵-横光学支劈裂(LO-TO splitting)会跟着载流子浓度的添加而减小。这种现象阐明化学掺杂效应会在资猜中带来屏蔽效应,然后削弱其极化电场(图1d)。别的,该屏蔽效应的增强不只增强了载流子迁移率,并且削弱了相应极化光学声子散射(图1e)。与此一起,载流子浓度的添加会强化声学声子散射和合金散射。两种作用的叠加致使half-Heusler热电资猜中的迁移率表现出先添加后减小的非线性现象(图1f)。而这个穿插呈现的拐点,正好对应着其热电功用的最优载流子浓度。

图1. (a)非弹性中子散射丈量取得的ZrNiSn样品中的结构因子S(Q,E);(b)不同载流子浓度样品中的声子态密度;(c)榜首性原理核算取得的ZrNiSn样品中的声子色散联系;(d)屏蔽效应,rTF为Thomas-Fermi屏蔽半径;(e)中子加权声子态密度 vs LO-TO splitting;(f)half-Heusler基热电资料的迁移率对载流子浓度的非线性依靠。

研讨团队还发现,由载流子掺杂带来的屏蔽效应不只能够作用于极化光学声子散射,并且能够有用影响离化杂质和晶界散射。对多晶和单晶样品的迁移率的温度和载流子浓度依靠性的研讨和剖析指出,ZrNiSn资猜中的离化杂质和晶界散射在低温下一起起重要作用。但跟着载流子浓度的添加,这两种散射机制也被逐步屏蔽,迁移率相应的变大。

依据以上剖析成果,研讨团队为ZrNiSn1-xSbx基half-Heusler热电资料树立了随温度和载流子浓度改变的散射机制相图。该相图的树立,有望为half-Heusler化合物中输运性质的调控和热电功用的进一步优化供给辅导。

该项作业得到了国家自然科学基金委、111方案、德国洪堡基金、日本散裂中子源、我国散裂中子源等的赞助和支撑。

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