Science!上海交大材料学院史迅、魏天然等在无机塑性半导体领域取得重大突破

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7月31日(北京时间),上海交通大学与中国科学院上海硅酸盐研讨所等单位协作,在无机塑性半导体范畴获得重大突破,相关效果以“Exceptional plasticity in the bulk single crystalline van der Waals semiconductor InSe”为题宣布在Science上(Science, 2020, 369(6503):542-545)。该研讨发现,二维结构范德华半导体InSe在单晶块体形状下具有超凡规的塑性和巨大的变形才能,既具有传统无机非金属半导体的优异物理功能,又可以像金属相同进行塑性变形和机械加工,在柔性和可变形热电能量转化、光电传感等范畴有着宽广的使用远景。史迅教授/研讨员、JianHe教授、陈立东研讨员为本文通讯作者;魏天然助理教授、金敏教授、王悦存副教授为一起榜首作者。该研讨参与单位包括上海交通大学、中科院上海硅酸盐研讨所、上海电机学院、西安交通大学、中科院宁波资料所、Clemson University。

当时,柔性电子范畴蓬勃发展,推进着社会的信息化和智能化进程。作为柔性电子器件的中心,半导体资料希望具有杰出的电学功能与优异的可加工和变形才能。但是,现有的无机半导体虽然电学功能优异,但一般具有本征脆性,其机械加工和变形才能较差;而有机半导体虽具有杰出的变形才能,但电学功能遍及低于无机资料。开发兼具杰出电学和力学功能的新式半导体有望推进柔性电子的迅速发展。

史迅与陈立东等创始性地提出无机塑性新式半导体新概念,在具有优异电学功能的无机半导体中完成杰出可加工和变形才能,将有机资料和无机资料的长处合二为一。2018年,他们发现了首个室温塑性半导体资料——Ag2S,并提醒了其塑性变形机制(Nature Mater. 2018, 17: 421);随后通过电功能的优化使其一起具有杰出柔性/塑性和热电功能(Energy Environ. Sci. 2019, 12: 2983),拓荒了无机塑性半导体和柔性/塑性热电资料新方向。

受Ag2S准层状结构与非局域、弥散化学键特性的启示,该研讨聚集一大类包括范德华力的二维结构资料,并在其间发现了具有超凡塑性的InSe晶体。对二维资料而言,单层或薄层样品很容易产生弹性变形,表现出必定的柔性;但是,当厚度增大时,二维资料一般因其较弱的层间作用力极易产生解理,因而块体形状下的变形才能很差。而该研讨发现,不同于多晶形状下的脆性行为,InSe单晶二维资料在块体形状下可以弯折、歪曲而不破碎,乃至可以折成“纸飞机”、弯成莫比乌斯环,表现出稀有的大变形才能(图1)。非标力学试验成果进一步证明了资料的超凡塑性,其紧缩工程应变可达80%,特定方向的曲折和拉伸工程应变也高于10%。

图1. InSe单晶块体的超凡塑性。(A)晶体结构;(B-D)样品可折叠或曲折成“纸飞机”、莫比乌斯环、螺旋圈等各种形状而不决裂;(E)沿c轴与(F)笔直c轴方向紧缩的应力-应变曲线及紧缩前后样品相片。

精细结构表征和原位微纳紧缩试验成果标明,InSe单晶块体的塑性变形首要来自层间的相对滑动和跨层的位错滑移(图2A-C),进一步研讨发现InSe的变形才能和塑性与其特别的晶体结构和化学键密切相关。首要,InSe的面内弹性模量仅约53 GPa,远低于绝大多数二维晶体资料(图2D),标明层内实质十分“柔软”,较易产生弹性曲折。更重要的是,InSe具有共同的层间相互作用,如图2E所示,InSe(001)面之间相对滑移能垒极低,而解理能明显高于其他二维资料以及典型的脆性资料,标明InSe易滑移难解理。差分电荷密度(图2F)与晶体轨迹散布密度(COHP)(图2G)核算标明InSe相邻层间除了Se-Se范德华力外,还存在着In-Se之间的长程库伦力。这些多重、非局域的较弱作用力一方面促进层间的相对滑移,另一方面又像“胶水”相同把相邻的层“粘合”起来,按捺资料产生解理,一起确保了位错的跨层滑移。

图2 InSe塑性变形机制与机理。(A)刃位错的反傅里叶变换扫描透射暗场像(IFT-DF-STEM);(B-C)扫描电镜(SEM)下原位紧缩试验,提醒了层间滑动与跨层滑移;(D)常见六方结构二维资料的面内杨氏模量;(E)滑移能与解理能;(F)差分电荷密度与(G)晶体轨迹哈密顿散布密度(COHP),直接佐证了层间长程作用力的存在。

根据InSe单晶特别的力学性质和化学键特性,该作业提出了一个点评和猜测(准)二维资料变形才能的X 因子:X = Ec/Es(1/Ein),其间Ec是解理能,Es是滑移能,Ein是沿着滑移方向的杨氏模量。具有高解理能、低滑移能、低杨氏模量的资料有望具有杰出的塑性变形才能。该判据很好地解说了现在已发现的两种无机塑性半导体Ag2S和InSe,也为其他新式塑性和可变形半导体的猜测和挑选供给了理论依据(图3)。

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